Fue fundado por fray Antonio Margil de Jesús el 12 de enero de 1707
En 1918 se declaró monumento histórico y fue abierto como museo.
Con la creación del instituto Nacional de Antropología e Historia pasa a
depender de él, conservando los muebles, objetos y pintura de caballete que
pertenecieron al Colegio. Actualmente cuenta con más de 800 piezas de arte
virreinal (heredadas de lo que fue el Colegio) y diversas pinturas provenientes
de otros conventos e iglesias de la ciudad de Zacatecas. Este acervo es
considerado uno de los más ricos de la Colonia, ya que cuenta con lienzos de
los grandes maestros del arte novohispano, como son: Miguel Cabrera, José de
Ibarra, Nicolás Rodríguez Juárez, Cristóbal de Villalpando, Juan Correa, José
de Alcíbar, Luis Juárez, por mencionar sólo a los más conocidos.
Destacan también obras de Antonio de Torres, Juan Nepomuceno Herrera y
José Gabriel de Ovalle, así como una serie de cuadros anónimos que nos dejó
impresa la manera de vivir de los zacatecanos en el siglo XVIII, al igual que
la de los franciscanos moradores del Colegio. Muy importante también es la
biblioteca conventual, actualmente con más de 14 mil volúmenes que datan en su
gran mayoría de los siglos XVIII y XIX.

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